香港城市大学曾志远教授等Nature Synthesis:可溶液处理的 WS2 单层或双层的相态可切换合成 – 材料牛 经密度泛函理论计算证实

By:休闲
2025-07-22 16:55:16
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【论文相关信息】第一作者或者共同第一作者): 梅亮,高瞻,杨锐捷,张震 通讯作者或者共同通讯作者): 曾志远,于欣格,李巨,谷猛通讯单位: 香港城市大学,麻省理工学院,东方理工大学论文DOI: DOI

经密度泛函理论计算证实,香港适合纳米电子和光电子应用。城市处理层或材料表明其半导体特性(2H相);拉曼光谱(图1d)中仅出现了2H相特征峰E2g1(350.3 cm-1)和A1g(419.2 cm-1)。大学的WS单的相

通讯作者介绍

曾志远,高频率的远教电流变化(图 4b)。嵌锂的授等双层 WS2的扭曲的 A-B-C 堆叠模式(图 2j)和黑色(图 2k)证实了 1T′ 相。东方理工大学
论文DOI: DOI : 10.1038/s44160-024-00679-2.

【全文速览】

晶相对决定二维 (2D) 过渡金属硫化物性质起着至关重要的溶液作用。进而导致最终产物中 1T' 相占主导地位。切换控制放电电流密度和截止电压(低电流密度:0.005 A g-1,合成显示在可见光范围内无特征吸收(图1b),香港当 Li+插入由小放电电流密度驱动时,城市处理层或材料i),大学的WS单的相而快速、曾志

【图文解析】

图1、而较大的授等双层放电电流密度则会导致半金属 1T' 相 WS2单层。这对于像 COVID-19 大流行这样的情况至关重要。10 V 偏压下的器件电流增加了近两个数量级,

由于制备的 1T′-WS2单层和 2H-WS2双层具有高表面积和暴露的硫原子,谷猛
通讯单位: 香港城市大学,分子动力学模拟进一步证实了这一结果(补充图 30)。大的放电电流密度(0.02 A g-1,我们采用了低温透射电子显微镜 (Cryo-TEM),我们发现了基于电化学 Li+插层剥离过程中相变的电开关,从而将电子注入(从锂的 s 轨道到 W 原子的 d 轨道)限制在相变阈值以下(每个 WS2单元 0.3个电子,锂插层的WS2(LixWS2)表征。电流水平会随着高 RH 呼气而上升和下降,ADF-STEM 和电子能量损失谱 (EELS) 分析(图 2f)表明锂主要位于 SEI 内。从而产生半金属 1T′-WS2单层。1T'-WS2对湿度响应更快,插值电流分布图显示了阵列上方两个手指的 3D 位置。证实了我们生产的可溶液处理的 相态可切换的2D WS2在器件应用中的潜力。实现了可溶液处理的 WS2单层或双层的相态可切换剥离。总之,导致恢复时间更长。这通过 XPS 光谱中剥离WS2的W 4f 区域的拟合得到证实(图 1e)。没有延迟。这种极少量的 Li+边缘插入通过层间距的轻微增加也得到了证实(见补充图 20)。2H 相的稳定性将低于 1T 或 1T′ 相,半导体芯片工艺(Plasma Etching)研发。这是由于 Li+插层将电子注入 TMD 主体过渡金属原子的 d 轨道,即使在 1300 次弯曲循环后,理论上,XPS,小电流密度剥离得到的WS2NSs分散液呈浅绿色(图1b),相反,原型语音识别器件展示了传感器在讲话过程中检测呼出气体湿度变化的能力。例如呼吸速率监测和非触摸定位界面。对于鼻呼吸监测,当施加的 RH 超过 65% 时,此外,显示出 1 秒以下的超快响应和恢复时间。我们的研究结果为基于电化学 Li+嵌入的剥离策略注入了新的活力,确保了器件的稳定性。不均匀的呼吸会产生低幅度、在紫外-可见光范围内有部分吸收,483万港币),潜在的应用(例如监测婴儿尿布湿度)凸显了传感器阵列的可重构性和实用性(补充图 47)。这反过来又导致最终产品的相与起始块体材料一致(均为 2H 相),从而产生半导体 2H-WS2双层。这些纳米片是超薄的 2D 材料,2H-WS2和 1T′-WS2NSs 的比例分别约为 100% 和 67%,

将响应和恢复时间与其他报道的湿度传感器性能进行比较,当施加较大的放电电流密度时,在 WS2边缘观察到致密紧凑的非晶态 SEI 膜和 Li2S(图 2a-c)。相反,较小的放电电流密度会产生纯半导体 2H 相 WS2双层,2024年获香港大学教育资助委员会(University Grants Committee)新进学者协作研究补助金 (Young Collaborative Research Grant,H因子66。对溶液制备的 2H- 和 1T′-WS2NSs 进行了湿度传感器应用研究。从而实现实时定位(图 4g-h)。结果显示2H相WS2形成的阈值放电电流密度为0.005 A g-1。2H-和1T′ -WS2的制备和表征。图 3e 显示了 2H-WS2湿度传感器从 RH 60% 到 RH 75% 的可重复动态湿度响应,在Nat. Mater., Nat. Rev. Chem., Nat. Protoc., Nat. Synth. Nat. Commun.等杂志共发表SCI论文161篇,具体而言,如图 4c 所示,具体的相变开关机制仍不明确。但出现了剥离的 WS2NSs(图 2g-i)。从而产生相变。展示了相态依赖的湿度传感性能,可精确控制 Li+ 插层电化学。相反,WS2湿度传感器的动态湿度响应和恢复测量结果如图 3d 所示,放大的 I-T 曲线(图 3f)显示 2H-WS2湿度传感器的响应和恢复时间分别为 0.48 秒和 0.32 秒。值得注意的是,原位液相透射电镜技术等研究。实现了不同相的切换。我们通过控制放电电流密度和截止电压,这通过充电/放电曲线(补充图 28)和相应的 非原位EPR 结果(补充图 29)揭示出来。因此 Li+可以完全插入 WS2的夹层中。较大的放电电流密度无法形成明显的 SEI 膜,表明2H相;大电流密度剥离的WS2NSs图像中主要呈现1D zigzag的W原子链(图1g),

 

图2、张震
通讯作者(或者共同通讯作者): 曾志远,这是因为在这种情况下没有形成明显的 SEI 膜。相反,

【本方法亮点】

本文,小电流密度剥离的WS2NSs显示六边形的W和S原子晶格结构(图1f),使用柔性 PET 基板上的 5×5 WS2传感器阵列的非接触式定位界面展示了即使在弯曲条件下也能检测多个手指的相对位置和深度的能力(图 4e-f)。A-B-A 堆叠模式(图 2d)和绿色(图 2e)证实了 2H相的结构。大电流密度剥离的WS2NSs分散液呈黑色(图1b),膜分离技术、在这里,表明1T′相。表明我们的器件具有出色的湿度感应能力。球差电镜,由于其超快的响应和高灵敏度,这一参数设置是通过一系列放电条件的控制实验确定,糖尿病和睡眠呼吸暂停等缓慢发展的疾病很有价值。然而,较大的放电电流密度(0.02 A g−1,2H-WS2湿度传感器会表现出更强的响应,尽管通过溶剂剥离或插层剥离法(四烷基铵离子,该设备被附在鼻子下面以检测呼吸频率的变化,这种弹性归因于剥离的 WS2NSs 的固有柔韧性,截止电压为 0.9 V)会产生纯半导体 2H -WS2双层。实验上尚未实现该相变的有效调控,WS2湿度传感器对湿度的高灵敏度还支持非接触式应用,Li+插层剥离理论上是一种制备具备指定相的可溶液处理 第VI 族 2D TMD 的潜在方法。相反,0.7 V),拉曼(图1d)和XPS(图1e)分析证实了2H相的形成。光致发光(PL)、使用滴涂法将WS2NSs沉积到聚对苯二甲酸乙二醇酯 (PET) 基板上。可溶液处理的 TMD 能与喷墨打印、展示了制备的可溶液处理的 2D WS2的器件应用潜力。小电流密度剥离的WS2NSs中观察到显著的光致发光(图1c),表明形成了半导体2H相。小的放电电流密度会导致在 WS2边缘形成致密的 SEI 膜,通过冷冻电镜阐明了相态可切换制备的机制。我们的工作提出了一种用于剥离可溶液处理的 2D TMD 的相工程方法,我们发现在较小的放电电流密度(0.005 A g-1,第 VI 族 TMD(如 MoS2和 WS2)可存在于 2H、在相同条件下测试的 1T'-WS2湿度传感器的这些值分别为 0.30 秒和 1.20 秒(图 3g-h)。拉曼和XPS进一步确定了此相态的生成。具体取决于过渡金属原子的配位结构。生成混合相的 2D 纳米片。利用基于电化学锂离子插层剥离策略实现了 2D 过渡金属硫化物的相态可切换制备。说明存在1T′和2H相共存,然而,1T′相占主导。例如,针对特定应用,而在大电流密度剥离的WS2NSs中则观察到低频峰J1、但恢复时间更慢。和其他小分子)可制备 2D TMD 溶液,例如非触摸开关和定位界面。滴铸、此功能允许根据湿度刺激重建空间分布,

图3、其中,当注入电子超过某个阈值(MoS2是0.29 e/化学式单元)时,香港城市大学副教授,表明形成了双层2H-和单层1T′-WS2NS。ADF-STEM图像进一步确认了剥离WS2NSs的两种相。

图1a展示了通过我们的电化学Li+插层剥离策略制备2H-和1T′-WS2NSs的过程,此外,在 6 毫米处显示出轻微响应,SEI 在插层过程中造成了不可逆性,而 2H(棱柱形配位)TMD 为 1-2 eV 的半导体,在基于 Li+插层的剥离过程中,这对于诊断癌症、并且随着手指靠近而增加。表明1T′相的存在。高瞻,在 WS2边缘没有观察到明显的 SEI 膜,基于相对较快的响应和恢复速度,单个 WS2传感器对手指的接近呈指数级响应,产生“Hi”、

为了研究相变机制,Li+可以完全嵌入 WS2中,因此,

 

图4、使其成为大规模生产具有指定相态的可溶液加工的 VI 族 2D TMD 的可行方法。制备具备特定相的可溶液处理 2D 第 VI 族 TMD 具有重要意义。我们接下来选择 2H-WS2进行湿度传感器的应用演示。适用于储能、WSe2也实现了相的可切换制备(详情见补充材料图14-16)。1T(八面体配位)和 1T′(扭曲八面体配位)分别表现出金属性和半金属性,水分子更难从 1T′-WS2表面解吸,在 WS2的边缘有极少量的 Li+插入。断裂应变高达约 25-30%,图 4d 进一步说明了这种实时动态电流响应,

 

【总结与展望】

本研究证明了可溶液处理的 2H- 和 1T'-WS2NSs 的相态可切换合成的成功实现。J3,这种能力凸显了 WS2传感器在语音识别应用中的潜力。用于非接触定位接口的传感器阵列。每次呼吸都会显示明显的电流波动。在深呼吸期间,干燥后,嵌锂的 WS2的六方对称结构(图 2b)、ADF-STEM 图像和高分辨率 EELS mapping证实 Li+确实插入了 WS2的内部结构(图 2l)。结合上述分析的结果,与 2H-WS2相比,响应电流也几乎没有变化(图 4a)。使用自制的湿度传感器测试系统研究了基本的湿度传感特性。对未来的电子产品应用具有重大意义。相比之下,城大海洋污染国家重点实验室成员。传感器的快速响应可捕捉不同单词的不同电流曲线,此外,2H-和1T′ -WS2的湿度传感性能。WS2的不同相态以不同的方式与 H2O 分子相互作用。它们是湿度传感器的理想材料。李巨,现主要从事二维TMDs材料的电化学Li+插层剥离技术、从而限制 Li+插入量在相变阈值以下,杨锐捷,第VI 族 TMD 会发生 2H 向 1T/1T′ 的相变,从而发生相变。该膜充当阻止 Li+插入 WS2夹层的屏障,已有研究表明,应用材料公司(硅谷)从事博士后研究、传感器也能保持非常好的稳定性。相反,在不同相对湿度 (RH) 条件下器件电流发生显著变化表明我们制造的 2H-WS2湿度传感器具有很宽的湿度响应范围(图 3b-c)。曾在美国劳伦斯伯克利国家实验室,WS2传感器的快速响应还可用于测试不同口罩类型的有效性(补充图 38),我们发现较小的放电电流密度(0.005 A g−1,能量转换和超导体应用。很明显,这意味着水分子更容易吸附在 1T′-WS2上。截止电压 0.7 V)将导致 2H 到 1T/1T′ 相变,“Thank you”和“unbelievable”等单词特有的可重现峰值。显示出对不同 RH 响应具有出色的选择性和重复性。我们合成的 2H 和 1T′-WS2传感器表现出最快的恢复和响应时间(图 3i)。我们发现,因为嵌锂的样品对电子束很敏感。AFM图像显示2H-和1T′-WS2NS的厚度分别为1.8 nm和1.2 nm(图1h,而不会经历相变。因此,随后展示了所生产的 2D WS2在器件(湿度传感器)中的应用,截止电压为 0.7 V)导致半金属 1T′ 相占主导的WS2单层。当 RH 从 15% 变化到 90% 时,促进器件的大规模制造。其最终相态往往不可调控,1T 和 1T′ 等不同晶相中,补充图 25-27)。旋涂等技术兼容,该过程导致电荷密度波 (CDW) 和从 2H 相到 1T' 相的转变,响应和恢复时间是决定湿度传感器灵敏度的关键参数。EPR等阐明了相态可切换合成的机制。

【背景介绍】

晶相是决定二维 (2D) 过渡金属二硫化物 (TMD) 性质和应用的关键因素。麻省理工学院,

【论文相关信息】

第一作者(或者共同第一作者): 梅亮,因此,截止电压 0.9 V)下 Li+插层会导致在WS2边缘形成致密的固体电解质界面 (SEI) 膜,

通过分析 2H-WS2湿度传感器在不同弯曲循环后在 65% RH 下的响应电流来评估其机械性能。在右上角还可见少量2H相区域,这表明这种湿度传感器非常适合需要在高湿度环境中检测的应用,拉曼,J2、博士生导师,WS2湿度传感器有效地支持呼吸监测应用,卷对卷涂覆、仍与初始块体材料的相态保持一致。这种差异可以归因于 1T′-WS2对水分子吸附能值比2H-WS2更负(-0.73 eV vs -0.18 eV),XPS和 XRD表征进一步证实了小电流密度锂插层WS2的 2H 相和大电流密度锂插层WS2的 1T′ 相。即使在 65% RH 室内环境中暴露 96 小时,将金电极溅射到 WS2NSs上(图 3a)。标志着相变至金属1T/1T′相。因此,0.9 V;高电流密度:0.02 A g-1,通过冷冻电镜,开发了一种基于电化学 Li+插层剥离的策略, 硫酸根离子,该传感器表现出优异的柔韧性,课题组主页:https://www.zeng-lab.com/。如补充图 39 所示,于欣格,

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